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    公开号:WO1984000076A1
    申请号:PCT/JP1983/000194
    申请日:1983-06-17
    公开日:1984-01-05
    发明作者:Takuoki Hata；Akira Ohmi；Tadayoshi Ushijima；Takayuki Kuroda
    申请人:Matsushita Electric Ind Co Ltd；
    IPC主号:C04B35-00
    专利说明:
    [0001] 明 細 書
    [0002] 発明の名称
    [0003] 高誘電率磁器組成物
    [0004] 技術 分 野
    [0005] この発明は主に積層セラ ミ ックコンデンサとして使用される 高誘電率磁器組成物に関するものである。
    [0006] 背 景技 術
    [0007] 従来よ 、 チタ ン酸バ リ ウ ム （ BaT i03 )を主体とする高誘 電率磁器組成物は数多 く提案され、 特に円板型磁器コ ンデンサ に使用され.てきて る。
    [0008] チタ ン酸バリ ゥムは強誘電性を有する'材料であ] 、 そのキュ
    [0009] — リ ー点は 1 2 0。C付近にある。 この 1 2 0 'Cを境にして低温 側では正方晶 ， 高温側では立方晶にるる。 そして、 正方晶の領 域では強誘電性を示し、 立方晶の領域では常誘電性を示すこと はよ く知られている。
    [0010] このよ う チタン酸バリ ゥム単独での磁器の誘電率は、'常温 付近の温度範囲に いてきわめて温度による変化が大き く、 誘 電損失 （tan3 ) も大きいため、 単独でコンデンサと して使用され ることはほとんどな ぐ、 従来種々の添加物を加えてキュ ー リ — 点を常温付近に移動させ、 また温度変化を少 くする工夫が されている。 この代表的 添加物として、 CaT i03,BaZr03， S r T i03 ， BaSnO;5 等が知られている。 これらを適当に添加 し、 さらに微量成分によ 補正することによ E I A
    [0011] ( E l ec t r on i c I ndu s t r i e s As s oc i a t i on ) 規格 に基づく 7 1 , ¥ 5 1" ， 了 5 7 ， 2 4 V等の特性材料と して
    [0012] Ο Ρ • 供されている。 これらの材料については、 従来一般に素子厚み が 0. 5〜1 と厚い円板型の磁器コンデンサと して利用されて いるのが実状である。
    [0013] 近年、 各種エレク ト 口 -クス関係部品の小型化に呼応してコ
    [0014] 5 ンデンサの小型化が進んでお 1 、 積層セラ ミ ッ ク コ ンデンサに
    [0015] ついてはその最たるものである ο 積層セラ ミ ックコ ンデンサは 磁器誘電体を 2 5〜 1 O O 程度に薄膜化し、 ク シ形電極を 挾んだ多層構造をなすものである。 そして、 電極面積 よび電 極間距離の比率をきわめて大き くすることが可能なため、 体積
    [0016] T O 当 の容量が磁器円板型コ ンデンサに比して 1 ο ο倍以上も大
    [0017] き くすることができ、 同一静電容量を 下と小さい体積で確 保できるため、 非常に小形化が容易である。
    [0018] しかしながら、 このよ う 磁器誘電体薄膜を使用した場合、 従来の円板型の磁器組成がそのまま適用でき いのが実状であ
    [0019] 1 5 る。 す わち、 単位長当 ] の電圧が従来の 1 Ο倍以上負荷され
    [0020] ることになるため、 磁器誘電率 'よび誘電損失の電圧依存性の 小さい材料が要求されるに至った。 また、 最近プリ ント基板へ の直付け方式が採用されてきたことによ ] 、 プリ ン ト基板のた わみによ ]9破壌し よ う ¾強い材料が要求されている。 さら
    [0021] 0 に、 積層セラ ミ ックコンデンサを使用した電子チューナ等では
    [0022] 周波数が感度のよい高周波帯へ移行してきているため、 積層セ ラ ミ ックコンデンサについても高局波特性のよいものが必要と
    [0023] ってきている。 特に、 J I S ( 日本工業 ）規格で Y D特性ま た E I A規格で Y 5 T特性のものが電子チューナ関保に多数
    [0024] 5 必要とされて ] 、 誘電率が 3 O O O以上 ， tan Sが 2. O %以下 -¾L, ヽ で、 1 〜 1 O OMHz の周波数帯で等価直列抵抗の低 ものが 要求されている。
    [0025] 発明の開示
    [0026] そこで、 この発明は、 BaT i03 を主成分と し、 これに
    [0027] CaT i05 と Sb 203 とを添加含有させ、 さ らにはそれに
    [0028] Ndゥ 05 , La 2〇zおよび Sm203のうちのいずれかを添加含有 させることによって、 高誘電率を有し、 特性の電圧依存性が小 さ く、 曲げ強度が大き く、 しかも高周波領域での等価直列抵抗 が小さ 誘電体磁器組成物を提供する。 また、 BaT i03 を主 成分と し、 これに CaT i03 と Ta 205 とを添加含有させ、 さ らに Sb 203 も しくは P を添加含有させることによ i 、 上記誘電体磁器組成物と同様の優れた特性を得ることができる。
    [0029] さらに上述の誘電体磁器組成物に S i02を添加含有させると、 その強度がよ ] —層増大する。
    [0030] 図面の簡単 ¾説明
    [0031] 第 1 図はこの発明の高誘電率磁器組成物を用いて試作した積 層セ ラ ミ ッ クコンデンサを示す一部断面正面図、 第 2図は本発 明の組成物を用いて作製した積層セ ラ ミ ックコンデンサにおけ る等価直列抵抗の周波数特性を示す図、 第3図〜第ァ図は同じ く静電容量の温度変化率を示す図、 第 8図は同じく本発明の組 成物を用いて作製した積層セラ ミ ックコ ンデンサの抗折カを検 討する装置を示す図である。
    [0032] 発明を実施するための最良の形態
    [0033] この発明は、 チ タ ン酸パリ ゥ ム （ BaT i03 ) を主体と し、 チ タ ン酸カルシ ウ ム （ CaT i03 ) , 三二酸化アンチモ /(Sb203), • 酸化ネオジゥム （Nd2o5 )を添加し、 さらに必要に応じて微量 の添加物を加えた、 従来の組成物とは異なる系の高誘電率磁器 組成物であ ] 、 以下実施例に基づきその詳細につ て説明する。
    [0034] まず、 BaT i03 (純度 9 8 ^以上 ） 1 O O重量部に対し、 各
    [0035] 5 種添加物を加えてボールミ ルにて十分に混合する。 この混合粉 末に 5 5¾ポリ ビニルアル コ ー ル （ P V A ) 水溶液を少量添加し てらいかい機で混合し、 3 Oメ ッ シュのふるいを通過させて造 粒する。 この造粒粉を 1 内径の金型で圧力 1 ton ^ をか けて直径 1 3 薦、 厚さ の寸法の円板状の成型体を作る。 ίθ また、 同様に縦4 7 腿、 横 1 2.5 .の寸法の角形の金型で縦
    [0036] 4 ァ 鵬、 横 1 2.5酶、 厚さ 2, の寸法の板状の成型体を作製 する。 これらの成型体を 1 250·〜 1 400'Cで 1 〜3時間、 大気 中において焼成する。 この後、 円极状の焼結体の両面に 電 極を設ける。 下記の第 1 表は BaT i03 1 O O重量部に対する ほ CaT i03 , Sb 203 ,Nd203の各種組成物をもつて得た焼結体 の特性を示す。 あわせて Mn , Cr ， Fe ,Ni ， よび Co の酸化 物のうち少 ぐ と も 1 種を添加含有させて得た焼結体の特性を 示す。 表中、 25は 2 5 'Cで 1 KHzの交流 （ A C )電圧 1 Vに て測定した静電容量よ 求めた誘電率、 tan 3はこのときの誘電 0 損失を示す。 また、 I Rは直流 （ D C )電圧 5 0 V、 2 0 °Cで 測定した絶緣抵抗率、 B D Vは昇圧破壊電圧値、 A C - Vは実 効値 5 O V 膨の A C電圧下、 1 KHzにて測定した tan 3の値を 示す。 さらに、 T Cは 2 O 'Cを基準と して測定した静電容量の 一 3 Oでおよび + 8 5 'Cに ける変 ίヒ率を示す。 .
    [0037] 5 また、 この時の焼成条件は 1 3 S O 'Cで 2時間と した。
    [0038] ☆は比較例
    [0039]
    [0040]
    [0041] (注） 添加物の内、 その他の Mn02等は主成分に対する wt を示して る (
    [0042] この第 1 表から明らかなよ うに、 この発明の組成物は A C電 圧による容量変化が小さ く、 また曲げ.強度が強いことが認めら れる。 これらは、 従来、 BaZr05や BaSii05または S rTi〇5 等を添加した組成では A C電圧特性が5 O V im 下の tan 3値に して約 3〜 7 程度と高く、 曲げ強度も 6 0 0〜ァ O O /^ と低かったことからすると、 きわめて良好な特性結果と考えら れ ·¾ o
    [0043] 第 1 表の試料^ 1 3の組成物を用いて第 1 図に示すよ う ¾積 層セラ ミ ックコ ンデンサを試作し、 特性を調べた結果を下記の 第 2表に示す。
    [0044] 第 2表は、 BaT i051 O O重量部に対して BaZr03 を 3重 量部、 MgT i03 を 0.4重量部、 Μιι02を 0.2重量部添加して る従来の代表的る組成物を用 て試作したコ ンデンサの特性 をあわせて示している。
    [0045] この場合、 素体の寸法は縦 3.07 IBZ、 横 1 .56腿、 厚さ 0.56 鸸である。
    [0046] お、 第 1 において 1 は試料^ 1 3の組成物からるる磁器 誘電体、 2はパ ラ ジ ウ ム電極、 3は端子電極 （ Ag電極）である。 また、 第 2表で Cおよび tan δは 1 kHz , A C 1 V 2 O'Cで測 定した値であ] 、 IRe は D C 5 0 V、 20'Cにて測定した絶縁 抵抗率、 BDVeは昇圧破壊電圧値である。 また、 抗折カは第 8 図に示すよ うに 2.5職のスパンで素体 4を支持し、 素体4の中 央部を O.5»刃巾のナイ フ で押えた時の素子铍壌直前の圧力で ある。 第 8図で 5は試料保持台、 6は加圧ビン、 7は置き針付 きテ ン.シ ヨ ンゲージ.である o 2
    [0047]
    [0048] 第 2図はこの場合に ける等価直列抵抗の周波数特性を示す。 従来組成によるコンデンサの特性 Aに比して本発明の試料
    [0049] 1 3で試作したコ ンデンサの特性 Bは高周波領域の特性がき わめて良いことが明らかである。 また、 第 3図は同じく本発明 で試作したコ ンデンサの静電容量の温度変化率を示す。
    [0050] 次いで、 BaT i05 を主体とし、 CaT i05， Sb Os とさら に酸化ラ ンタ ン （ La 205 ) を添加して得られる本発明の第 2 の実施例、 BaT i05 を主体とし、 CaT i03，Sb 203 と さら に酸化サマ リ ウ ム （ Sm203 )を添加して得られる本発明の第 3 の実施例について説明する。 すなわち、 これらは BaT i〇3 1 O O重量部に対して CaT iO^ 1〜5重量部 ， Sb 203 1 〜 4重量部 ， La 203 1 〜5重量部を添加させて る高誘電率磁 器組成物 ， および BaT i03 1 O O重量部に対して CaT i03 1 〜5重量部 ， Sb 2〇3 1 〜4重量部 ， Sm 203 1〜5重量部 を添加させて る高誘電率磁器組成物である。 まえ、 ，これらの 場合においても Mn ,-Cr， Fe，Ni , Coの酸化物のうち少なく と も 1 種を主成分に対して O.O 1 〜0.5 w t 含有させて良いも のである。
    [0051] 下記の第 3表 よび第4表はこの第 2 ，第3の実施例におけ る各種添加物組成に対して得られた焼結体の特性を示してお 、 作製条件は上記第 1 の実施例と全く同様と し、 特性も同—の条 件にて測定した。
    [0052] (以 下 .余 白 ）
    [0053] Ul 01 o
    [0054] 3
    [0055] ☆は比較例 o w
    [0056]
    [0057] 01 O ϋΐ
    [0058] 2ο
    [0059]
    [0060] (注） 添加物の内、 その他の Mn02 等は主成分に対する を示している
    [0061]
    [0062] 4
    [0063] ^は比較例 添加物組成 （重量部） tan^ I R BDV AC— V T 曲げ強度
    [0064] CaTi03 S 2Ox
    [0065] M. その他 (kV k) -30TC + 85C (Kg/c )
    [0066] ☆ 1 0 2.5 2.0 4368 13 4Χ1010 9 2.9 一 12 -43 870
    [0067] 2 5.0 1.5 1.5 1 1 4140 1.0 5Χ10Ίο 12 1.4 ― -46 1040 ス
    [0068] 3 10.0 2.5 2.5 111 4205 0.8 7Χ10Ίϋ 18 1.5 2 -28 1100
    [0069] ☆ 4 12.5 1.5 2.0 一.一 5108 0.6 όΧ10Ί。 19 1.0 5 -20 1040
    [0070] 5 3.0 4.5 1.0 4270 0.9 7Χ10Ίώ 1 1.7 10 —40 20
    [0071] ☆ 6 3.0 0 5.0 5882 1.1 3X1010 14 1.6 —10 -25 940 ス
    [0072] 7 3.0 1.0 5.0 5717 0.9 5X10Ίό 16 1.1 3 -28 80
    [0073] ☆ 8 5.0 5.0 0 5019 07 12X1014 20 1.1 60 一 10 1000
    [0074] ☆ 9 3.0 1.5 0.0 3104 0.5 9X1013 9 1.9 1 一 40 900
    [0075] ☆10 δ.0 5.0 1.5 3633 0.6 8X1015 15 1.7 15 一 18 880
    [0076] * 11 10.0 1.0 5.0 3591 0.8 8X1013 1 δ 1.4 -57 8 1080
    [0077] 12 1.0 4.0 1.0 4087 1.0 9X1013 18 0.6 24 -3 900
    [0078] 10
    [0079] 01 o Ul o Ul
    [0080] (注） 添加物の内、 その他.の Mn0 2等は主成分に対する を示して る,
    [0081] ' Ο
    [0082] 0
    [0083] 次いで、 BaT i03 を主体とし、 CaT i03， Ta 205とさら に三二酸化ア ンチモ ン （st>2o5)を添加して得られる本発明の 第 4の実施例、 BaT i03を主体と して CaT i03 , Ta205 と さ らに酸化ブラセォジゥム ) を添加して得られる本 発明の第 5の実施例について説明する。 す わち、 これらは
    [0084] BaTi03 1 O O重量部に対して CaTi03 1 〜5重量部 ，
    [0085] a2Os 1 〜4重量部 ， Sb203 1 〜5重量部を添加させてな る高誘電率磁器組成物 よび BaT iO^ 1 O O重量部に対して CaTi05 1 〜5重量部 ， Ta205 1 〜4重量部 ， Ρι^Ο^
    [0086] "！〜 5重量部を添加させて る高誘 率磁器組成物である。 ま ftヽ これらの場合に いて ¾ Mn，Cr，Fe，Ni ， および Co の 酸化物のうち少な く とも 1 種を主成分に対して O.O "！〜 0.5 ' t 含有させて良いものである。
    [0087] 下記の第 5表および第 6表は、 この第 4 ， 5の実施例におけ る各種添加物組成に対して得られた焼結体の特性を示して 、 作製条件は上記第 1 の実施例と全く同様とし、 特性も同一の条 件にて測定した o .
    [0088] (以 下 余 白 ）
    [0089] p 一 Ul Ul O 01
    [0090] 5
    [0091] ☆は比較例 添加物組成 （重量部） iand I R BDV AG— V T C(^ 曲げ強度
    [0092] ^25
    [0093] CaTiOz
    [0094] M Ta2°5 S 2Oz その他 (Ω.αη) -30r + 85C
    [0095] 20 ― .
    [0096] ☆ 1 0 2.5 1.5 3493 1.0 5Χ10Ίό 10 3.0 一 15 -52 50
    [0097] 2 5.0 2.0 1.5 3043 0.7 4X10Ία 12 2.7 0 -28.2 30
    [0098] 1
    [0099] 3 5.0 4.0 1.0 3524 1.2 11 1.0 ― 2.0 -35.3 70
    [0100] •12；
    [0101] 4 3.0 5.0 5.0 4073 0.9 7Χ10Ίό 12 1.6 - 8.5 -39.4 1030
    [0102] 5 1 0.0 2.0 1.0 2850 0.8 6Χ10Ίώ 16 1.2 一 6.2 -40.3 50
    [0103] ☆ ό 12.5 2.0 1.5 2127 0.8 9Χ1013 19 1.8 -25.4 -65.8 930
    [0104] ☆ 7 3.0 0 5.0 焼結
    [0105] 8 2.0 1.0 5.0 3346 0.2 5Χ X1013 12 1.9 一 6.4 -38.4 740
    [0106] Ο
    [0107] ☆ 9 3.0 2.0 0 4455 1.3 9Χ1013 13 2.0 一 7.4 -7 5.4 860
    [0108] ☆10 3.0 5.0 6.0 4528 1.5 17 1.8 -60.4 -52.4 1020
    [0109] •☆1 1 3.0 6.0 1.5 1870 0.6 6Χ1013 15 2.5 -54.5 -50.4 80
    [0110] 12 10.0 1.0 5.0 2982 0.7 4Χ1015 18 1.6 -36 -30 1000
    [0111]
    [0112]
    [0113] (注） 添加物の内、 その他の Mn02等は主成分に対する を示している。
    [0114] C7/
    [0115] O 01 o Ul
    [0116] 6
    [0117] ☆は比較例 添加物組成 （重量部） tend IR BDV AC-V T 0(¾ 曲げ強度
    [0118] ^25 / _ -.—ノ 、
    [0119] CaTi03
    [0120] . Ta2 ( (Ω.αη) (kV/mm)
    [0121] M °5 : Pr6°11 その他 -301C + 85X:
    [0122] ☆ 1 0 2.5 1.5 5760 1.2 2X1015 1 5.5 一 10 -55 970
    [0123] 2 3.0 2.0 1.5 3476 0.7 14 1.3 —20 -31 1050
    [0124] 3 3.0 4.0 1.0 5698 1.1 5X10 ΙΛ 12 1.9 ― 3 -25 90
    [0125] 4 5.0 5.0 5.0 2740 0.7 7 X 1010 13 1.4 4 一 44 850
    [0126] 5 1 0.0 2.0 1.0 2978 0.9 2X1D15 1 1.5 ― 5 -53 980
    [0127] ☆ 6 12.5 2.0 1.0 2484 0.6 8X1013 17 1.2 ― 2 —24 1020
    [0128] ☆ 7 3.0 0 5.0 焼結"^
    [0129] X
    [0130] 8 2.0 1.0 5.0 359/ 1.0 6X1013 14 1.7 二 3 一 42 80 a
    [0131] ☆ 9 5.0 2.0 0 3324 0.？ 3X1015 11 1.6 -10 -24 900
    [0132] ☆10 3.0 5.0 6.0 2127 0.7 7X1013 10 1.4 8 -64 630
    [0133] '☆11 3.0 6.0 1.5 2874 0.8 6X1015 15 1.5 3 -54 620
    [0134] 12 10.0 1.0 5.0 3079 0.7 4X1013 16 1.3 ― 2 一 41 1010
    [0135]
    [0136]
    [0137] (注） 添加物の内、 その他の Mn02等は主成分に対する を示して る < Q
    [0138] • 上記第 3表〜第 6表からも明らかるよ うに、 これら第 2〜第
    [0139] 5の実施例の組成物に いても第 1 の実施例と同様、. 誘電率が
    [0140] 大き く、 A C電圧による容量変化が小さ く、 また曲げ強度が強
    [0141] いことが認められる。 ここで、 第 2〜第 5の実施例に ては
    [0142] 5 添加物組成と して第 3表から第 6表に示すよ うに Mn02,
    [0143] Cr 205 , Fe 203 . NiO . CoOをそれぞれ 1 種づっ主成分に対
    [0144] して含有させた場合についてのみ説明したが、 これ 2種以上
    [0145] のこれら酸化物を組合せて含有させても同等の効果が得ちれる
    [0146] ことを発明者らは確認した。 その場合、 添加量が主成分に対し
    [0147] 10 て o.swt を超えて含有された時には、 25等の特性が劣化
    [0148] するのは上記実施例と同様である。 また、 Mn ,Cr , Fe ,Ni ,
    [0149] Co の酸化物のう ち少¾ く とも 1 種を主成分に対して 0.0 1
    [0150] wt ^ 以上 （ O.Swt 以下）含有させることによ ] 、 上記第 2
    [0151] 〜第 5の実施例の組成物は第 3表〜第 6表に示す特性と同等の
    [0152] 15 効果が得られることをも本発明者らは確認した。 また、 第 3表 よび第 4表に ける各試料^ 1 3の組成物、 また第 5表にお
    [0153] ける試料^ 1 4の組成物、 第 6表における試料^ 1 5の組成物
    [0154] C tan IRe BDVe 抗折カ
    [0155] fas
    [0156] {Ps ) ( w
    [0157] P) tJ V ) 一 50 + 85 第 2C^½^j
    [0158] 5 2240 0.5 8X1012 2.4 -5.0 -34.6 3.7 第 5<Z^¾^J
    [0159] 2410 0.5 8X1012 Z5 一 1.0 -29.4 5.4 第 4<^^ij
    [0160] 2250 L8 5X 1012 2.0 -Z5 -30.5 5.3 ίθ
    [0161] 第 5< ¾½
    [0162] 2265 0.9 6X1012 2.1 一 1.4 -31.5 3,4 (第 ό^2 ¾15)
    [0163] これらの場合に ける.等価直列抵抗の周波数特性は、 上述の第 15 1 の実施例の場合と同様に従来組成（上述した BaZr03 添加 物系の組成物'） によるコ ンデンサの,特性 Aに比して、 きわめて 高周波領域の特性が良 ことを確認した。
    [0164] 第 4図〜第 7図は、 同じく第 2〜第 5の実施例の組成物で試 作したコ ンデンサの静電容量の温度変化率を示す。
    [0165] 0 次いで、 本発明の第 1 〜第 5の組成にさらに S i02を添加し て得 れる本発明の第 6〜第 1 Oの実施例につ て説 する。 すなわち、 これらは BaTi〇3 1 O O重量部に対して CaTi〇3 1 〜5重量部 ， Sb 205 1 〜4重量部 ， Nd2031 〜5重量部，
    [0166] S i02 o.1 〜1重量部を添加せしめて る高誘電率磁器組成 5 物 ， BaT iOz 1 〜 5重量部に対して CaT i051〜5重量部 ， Sb 205 1 〜 4重量部 ， La203 1 〜5重量部 ， S i02 0.1〜
    [0167] 1重量部を添加せしめて る高誘電率磁器組成物 ， BaTi03 1 O O重量部に対して CaTi03 1 〜 5重量部， Sb203 1 〜 4重量部 ， Sm203 1 〜ち重量部 ， Si02 O.I 〜 1重量部 を 添加せしめてなる高誘電 磁器組成物、 BaTi03 1 00重量 部に対して CaTi03 1 〜 5重量部 ， Ta205 1 〜4重量部 ， Sb2Os 1 〜 5重量部 ， Si〇2 O.I 〜 1重量部を添加せしめ てなる高誘電率磁器組成物 ， BaTi03 1 O O重量部に対して CaTi05 1 〜 5重量部 ， Ta205 "« 〜 4重量部 ， Ρ^Ο^ 1 〜 5重量部 ， Si02 0.t 〜 1重量部を添加せしめて る高誘 電率磁器組成物である。 また、 これらの場合においても ， Cr .Fe .Ni , よび Co の酸化物のうち少 く と も 1 種を主 成分に対して 0.0 1 〜0.5 wt 含有させても良 ものである。 下記の第 3表〜第 1 2表はこの第 6〜第1 Oの実施例における 各種添加物組成に対して試作した積層セラ ミ ックコ ンデンサの 特性を調べた結果を示している。 この場合、 素体形状は第 1 の 実施例と同様である。 抗折力.は第1 2図に示すように 2. O麟の スパンで素体 4を支持し、 素体4の中央部を o.5 m刃巾のナイ フで押えた時の素子破壊直前の圧力である o Cおよび tan 3 ， - IRe は第 1 の実施例と同一の条件で測定した。
    [0168] ( 以 下 余 白 ）
    [0169] ΟλίΡΙ
    [0170] 8
    [0171]
    [0172]
    [0173] 5
    [0174] OMPI
    [0175] V/IFO
    [0176]
    [0177] ¾ 比較例
    [0178] (注） 添加物の内、 その他の Mn02等は主成分に対する w t を示している。
    [0179]
    [0180] 9
    [0181]
    [0182] 01 U1 O U1
    [0183] o N
    [0184]
    [0185] 7/
    [0186]
    [0187]
    [0188] •X" 比 較 例
    [0189] (注） 添加物の内、 その他の MnO 2等は主成分に対する を示している。
    [0190]
    [0191] 1 o
    [0192] s]
    [0193] 7/
    [0194] 5
    [0195] io
    [0196] 15
    [0197] 0
    [0198] 5
    [0199] OMPI
    [0200] 鶴八 '
    [0201]
    [0202] ^ 比 較 例
    [0203] (注） 添加物の内、 その他の Μηο2等は主成分に対する を示している,
    [0204]
    [0205]
    [0206]
    [0207] 13 3.0 5, 0 5.0 0. 3 一 2.2 228 4 1.9 1012
    [0208] 14 5.0 5.0 5.0 0. 5 ― 2.4 267 3 1.8 1012
    [0209] ¾ 15 5.0 1.0 6.0 1.0 一 2.2 168 6 1.8 1012
    [0210] 16 3.0 1.0 5.0 0 一 1.8 224 0 1.9 1 θ12
    [0211] 17 5.0 1.0 3.0 0.1 一 2.1 223 0 1.8 1012
    [0212] 18 5.0 1.0 5.0 0.3 一 2.2 2238 1, 7 1012
    [0213] 19 5.0 1.0 5.0 0.5 ― 2.5 2170 1.8 1012
    [0214] 20 3.0 1.0 5.0 1.0 一 2.4 2082 1.8 1012
    [0215] •X" 5.0 1.0 3.0 1.1 ― 2.5 1671 1.7 1012
    [0216] 22 3.0 1.0 .3.0 0.5 MnO 0.5 2.2 21 3 1.6 1012
    [0217] ^ 25 5.0 1.0 . 5.0 0.5 MnO 0.6 2.4 2108 1.5 1012
    [0218] 24 5.0 1.0 5.0 0.5 Cr203 0.3 2.3 2152 1.7 1 θ 12
    [0219] "X 25 5.0 1.0 5.0 0.5 Cr203 0.ό 2.2 2191 1.6 1012
    [0220] 26 5.0 1.0 5.0 0.5 ΊΡθη07 0.3 2.3 2290 1.7 1012
    [0221] ¾ 27 3.0 1. Q 3.0 0.5 Fe 07 0.6 2.4 2052 1.6 1012
    [0222] (J1
    [0223] o Ul
    [0224] 20
    [0225]
    [0226] ^ 比 較 例
    [0227] (注） 添加物の内、 その他の Μπ02等は生成分に対する wt を示している,
    [0228]
    [0229] 2
    [0230] Q
    [0231]
    [0232] 9S0/08
    [0233] ι
    [0234] Ml
    [0235]
    [0236] ο ο
    [0237] CM
    [0238]
    [0239]
    [0240] ••x- 比 較 例
    [0241] (注） 添加物の内、 その他の Mn02 等は主成分に対する を示している
    [0242] 上記第 8表〜第 1 O表では抗折カは第 2表および第ァ表の実 施例と比較し、 低下している o しかし、 これは測定治具のスパ ンガ 2.5丽から 2.0mmに狭く ¾ つたことによるもので、 実質的 には抗折力が向上してお j？、 S i02添加効果が見られる。 この S i〇2添加は 重量部未満では抗折カ向上の効杲は く、 1 .0重量部を超える添加では静電容量が低下する。 また、 温度 特性は O.1 〜 1 .O重量部の添加ではほとんど影響を受け ¾いこ とを確認した。
    [0243] 次いで、 第 6の実施例における試料^ 1 6の組成で気相法か ら得られた超微粉 S i〇2を用ぃて積層セラ ミ ッ ク コ ンデンサを 試作した。 各ロ ッ ト内から 2 0 0個サンプ リ ングし、 第 8図に 示した'2. O籠の スパ ンで抗折カを検討したが、 その抗折力の平. 均値とその変動係数を第 1 3表に示す。
    [0244] 第 13 表 使用 s i〇2 ロット Is a 抗折強度 )変動係数 ¾ ) 気 相 法 1 2.7 3.8
    [0245] 超微粉 SiO。 2 2.8 Z 9
    [0246] 3 2, & 4.2
    [0247] 沈 降 法 1 2.6 & 7
    [0248] 微 粉 SiO。 2 2.9 1 α 1
    [0249] 3 2.4 7. 9
    [0250] 従 来 例 1 2.8 1 3.4
    [0251] 沈降法顆粒称 io2 2 2.3 1 ό.7
    [0252] 3 2.5 1 4.3 • 第 1 3表から明らかなように、 気相法で製造した超微粉 SiQ2 を用いた場合、 この発明の組成物は抗折強度が高く、 またその 変動も よ ] 小さいものとなる。
    [0253] • 産業上の利用可能性
    [0254] 5 以上説明したようにこの発明の高誘電率磁器組成物によれば、 積層セラ ミ ッ ク コ ンデンサのよ う ¾薄膜状の磁器誘電体として 用いた時に良好な特徵を有する。 す わち、 誘電率 3 0 0 0以 上の高誘電率を有し、 電 依存性が小さ く、 曲げ強度が大きく、 そして高周波領域において等価直列抵抗が小さ といった点で、 l O 最近の市場-—ズに合致する組成であ 、 特に電子チューナ等 の領域においてきわめて利用価値が高いものである。
    [0255] OMPL-
    权利要求:
    Claims - 59— • 請 求 の 範 囲
    1 . BaT iOs を主体とする高誘電率磁器組成において、
    ' BaT i03 1 O O重量部に対して CaTi03 1 ~ 5重量部、 ' Sb205 1 4重量部、 Nd205 1 5重量部を添加含有させ 5 て ることを特徵とする高誘電率磁器組成物。
    2. BaT i03 を主体とする高誘電率磁器組成において、
    BaTi03 1 O O重量部に対して CaTi03 1 5童量部、 Sb205 1 4重量部、 La205 1 5重量部を添加含有させて ¾ることを特徴とする高誘電率磁器組成物。
    O
    3. BaT i03 を主体とする高誘電率磁器組成において、
    BaT i03 1' 0 O重量部に対して CaTi03 "！ 〜 5重量部、 Sb2Os 1 4重量部、 Sm203 1 5重量部を添加含有させ てなることを特徵とする高誘電率磁器組成物。
    4. BaT i03 を主体とする高誘電率磁器組成において、
    5 BaT i03 1 O O重量部に対して CaT i〇5 1 5重量部、
    a205 1 4重量部、 Sb203 1 5重量部を添加含有させ てなることを特徵とする高誘電率磁器組成物。
    5. BaT i05 を主体とする高誘電率磁器組成において、
    BaT i03 1 O O重量部に対して CaT i03 1 5重量部、
    O Ta2Os 1 4重量部、 ？160^ 1 5重量部を添加含有さ せて ることを特徵とする高誘電率磁器組成物 o
    ' 6. BaT iOs を主体とする高誘電率磁器組成において、
    BaT i03 1 O O重量部に対して CaTi03 1 5重量部、 S 205 "！ 〜 4重量部、 Nd2〇3 1 5重量部、 S iQ2 O.I 1 重量部を添加含有させて ることを特徵とする高誘電率磁
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    同族专利:
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